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Z-L.Ding*; 吉田 勝; 浅野 雅春; Z-T.Ma*; 大道 英樹; 片貝 良一*
Radiation Physics and Chemistry, 44(3), p.263 - 272, 1994/00
被引用回数：13 パーセンタイル：73.36(Chemistry, Physical)メタクリロイル-DL-アラニンメチルエステルのポリマーゲルを放射線重合によって合成したところ、ある照射線量以上で主鎖の切断を起こし低分子量化することが分った。次に、このポリマーの量点を測定したところ、32
C付近で相転移を示し、これ以下では無色透明な溶液となり、この温度以上ではポリマーが析出した。また、ポリマーゲルの膨潤におよぼす温度依存性を調べたところ、分子量が低いほど低温での膨潤率が大きく、高温では収縮に長時間を要することが分った。さらに、このポリマーゲルにブリリアントブルーを包括し、ゲルからの放出性を調べたところ10Cと40Cの間で4時間インターバルでon-off制御できることが分った。
玉田 正男; 吉田 勝; 浅野 雅春; 大道 英樹; 片貝 良一*; Trautmann, C.*; Vetter, J.*; Spohr, R.*
GSI 93-1, P. 290, 1993/03
ジエチレングリコール=ビス=アリルカーボナート及び5から60%までの体積百分率のメタクリロイル-L-アラニンルチルエステル(MA-L-AlaOMe)からコポリマー膜を調製した。これらの膜を13MeV/nucleonの金イオンで照射した後、60CのNaOH水溶液でエッチングを行ったところ、4Nから8NのNaOH溶液でエッチングの増感現象が認められた。また、40%のMA-L-AlaOMeを含むコポリマーでは孔径の発達速度はMA-L-AlaOMeを含まない場合の30倍に達した。
吉田 勝; 玉田 正男; 浅野 雅春; 大道 英樹; 久保田 仁*; 片貝 良一*; Spohr, R.*; Vetter, J.*
Radiation Effects and Defects in Solids, 126(1-4), p.409 - 412, 1993/00
被引用回数：20 パーセンタイル：85.09(Nuclear Science & Technology)ジエチレングリコールビスアリルカーボネートポリマーフィルムに、11.4MeV/uのAuイオンを1
10
ions/cm
照射し、さらに6N NaOH水溶液に接触させてエッチングすることにより、約1
m径の孔を形成させた。次に、このフィルムにメタクリロイル-L-アラニンメチルエステルをグラフト重合させ、温度を変えて孔の状態を電子顕微鏡で調べたところ、0Cでは孔がグラフト鎖ゲルによって被覆されて閉じた状態にあり、40Cではグラフト鎖ゲルの収縮によって開孔することを見出した。孔の開閉制御は、グラフト収率が約1%のところで可能であった。
玉田 正男; 吉田 勝; 浅野 雅春; 大道 英樹; 片貝 良一*; Trautmann, C.*; Vetter, J.*; Spohr, R.*
GSI-92-1, P. 267, 1992/03
ジエチレングリコールビスアリルカーボナート(モノマーA)とメタクロイル-L-アラニンメチルエステル(モノマーB)の共重合により、温度に対して体積変化を示すフィルムを得た。このフィルムは0Cと60Cの温度変化で可逆的に膨潤・収縮を繰り返した。モノマーA/モノマーB=30/70(体積%)の温度応答性フィルムにGSIのUniLac加速器を使用して11.4MeV/uの金イオンを照射し、その後5Nの水酸化ナトリウム水溶液でエッチングを行い、核飛跡孔を有する多孔性フィルムを得た。得られた核飛跡孔は体積変化に対応して、直径に対し12%、孔面積に対して25%変化した。この種のフィルムはインテリジェント材料として粒子分画や微流束の制御が可能なマイクロメカニアルデバイスとして有望視される。
玉田 正男; 吉田 勝; 浅野 雅春; 大道 英樹; 片貝 良一*; Trautmann, C.*; Vetter, J.*; Spohr, R.*
Nucl. Tracks Radiat. Meas., 20(4), p.543 - 547, 1992/00
ジエチレングリコール-ビス-アリルカーボナート及び5から、60%までの体積百分率のメタクリロイル-L-アラニンメチルエステル(MA-L-AlaOMe)からコポリマー膜を調整した。これらの膜を13MeV/nucleonの金イオンで照射した後、60CのNaOH水溶液でエッチングを行った。飛跡のエッチングの増感現象は4Nから8NのNaOH溶液で認められた。トラックエッチング比の最大値は10%のMa-L-AlaOMeを含むコポリマーを6NのNaOHでエッチングしてときに得られ、この値は純粋なCR-39の場合に比較して3.6倍であった。また、40%のMA-L-AlaのOMeを含むコポリマーでは孔径の発達速度は30倍に達した。
吉田 勝; 鈴木 靖人*; 玉田 正男; 熊倉 稔*; 片貝 良一*
European Polymer Journal, 27(6), p.493 - 499, 1991/00
被引用回数：14 パーセンタイル：59.11(Polymer Science)L-アミノアシル-L-アラニンエチルエステルのシーケンス(AA-Ala-oEt)をもつメタクリロイルジペプチドをシクロヘキシルカルボジイミドを介した縮合法により合成し、さらに重合させることによりポリマーゲルを得た。水系および水-メタノール系を用いて、ゲルの温度変化に対する応答性を調べたところ、いずれの溶媒系においても、可逆的な低温膨潤-高温収縮の応答性を示すことが分かった。この場合、ゲルの温度応答性は、側鎖基としてGly-Ala-oEt
Ala-Ala-oEtVal-Ala-oEtILe-Ala-oEtの順に増加した(Gly:グリシン、Val:L-バリン、ILe:イソロイシン)。電子顕微鏡観察から、このゲルは低温膨潤時においてhoneycomb構造の空孔を形成し、高温収縮時で、ゲル表面にrigid membrane barrierを形成することを特徴とすることが明らかとなった。
吉田 勝; J.S.Yang*; 熊倉 稔*; 萩原 幸; 片貝 良一*
European Polymer Journal, 27(9), p.997 - 1005, 1991/00
被引用回数：35 パーセンタイル：81.25(Polymer Science)メタクリロイル-D-アラニンメチルエステル(MA-D-AlaOMe)と、そのL体(MA-L-AlaOMe)を放射線共重合し、得られたポリマーゲルの水の中での温度変化に対する膨潤挙動を調べた。このゲルは0-40Cの温度範囲において、安定な低温膨潤・高温収縮の可逆的応答性を示した。一方、ゲルのカルボキシル保護基(メチル基)を加水分解し、カルボン酸(-COOH)とし、pH応答性を調べたところ、pH3以下で収縮、逆にこれ以上のpHで膨潤を伴なう可逆的応答性を与えた。
吉田 勝; 玉田 正男; 熊倉 稔; 片貝 良一*
Radiation Physics and Chemistry, 38(1), p.7 - 10, 1991/00
メタクリロイル-L-アラニンメチルエステル(MA-AlaOMe)のポリマーゲルを合成し、外部刺激応答性、特に熱に対する応答性を調べたところ、低温膨潤、高温収縮からなる可逆的応答性を示した。このような応答メカニズムはL-アラニンのカルボキシル保護基と密接に関係していると考え、種々の保護基を導入し、熱応答性との相関性を検討した。H基(COOH)の導入は、低温で高膨潤ゲルになるものの高温収縮応答性に劣ることが分かった。CH
C
H
基(COOCHCH)を含むゲルは温度応答性を示さなかった。これに対し、CH
基(COOCH)およびCH基(COOCH)を導入したゲルの場合、低温で高膨潤そして高温で高収縮の可逆的応答性を示した。この結果から温度応答機能の発現に対しカルボキシル保護基が重要な役割を果たしていると結論できた。
吉田 勝; 浅野 雅春; 熊倉 稔; 片貝 良一*; 真下 透*; 湯浅 久子*; 今井 強一*; 山中 英寿*
J. Biomed. Mater. Res., 24, p.1173 - 1184, 1990/00
被引用回数：32 パーセンタイル：75.14(Engineering, Biomedical)アミノ酸とオキシ酸からなるシーケンシャルポリデプシペプチドは主鎖にペプチド結合(-CONH-)とエステル結合(-COO-)をもつため、プロテアーゼ酵素とエステラーゼ酵素の競争反応によって分解を受けることが期待できる。この目的に対し、我々は、アミノ酸とオキシ酸による2-ニトロフェニルN-カルボキシアンヒドライド法を用いて、(L-アラニル)n-
-エチルレーグルタメート-L-ラクチル、[(Ala)
-Glu(OEt)-Lac]、シーケンスからなるポリマーを合成した(n=0,1,2,3)。これらのポリマーに対する酵素分解作用は、エステル結合に作用するエステラーゼの方がペプチド結合に作用するプロテアーゼよりおおきいことが分った。この場合、リゾプスデレマー起源のリパーゼが最も強い酵素分解作用を示した。この酵素を用いた時、Ala-Ala-Glu(OEt)-Lacシーケンスポリマーが最も分解されやすかった。
-L-lactyl sequences(n=0,1,2, and 3)吉田 勝; 浅野 雅春; 熊倉 稔; 片貝 良一*; 真下 透*; 湯浅 久子*; 今井 強一*; 山中 英寿*
Makromol. Chem. Rapid Commun., 11, p.337 - 343, 1990/00
(L-アラニル)-L-ラクチル[(Ala)-Lac](n=0-3)単位からなるシーケンシャルポリデプシペプチドを2-ニトロフェニルサルフェニルN-カルボキシ酸無水物法によって合成した。このポリマーは主鎖にペプチド結合とエステル結合をもつため、プロテアーゼ酵素(例、トリプシン)とエステラーゼ酵素(例、リパーゼ)の競争反応によって分解を受けることが考えられる。トリプシンによるポリマーの分解は、poly(Ala-Lac)で極大を示し、試験開始から10週目で約55%分解率に達した。同じ傾向はリパーゼを用いた時にも観察された。しかし、分解率は、トリプシンのそれより著しく高く、100%近くにまで達することが分かった。この結果は、エステル結合を切断する酵素作用によってポリマーの分解が優先的に起こっていることを意味する。
-エチルL-アスパルテート)複合体の調整とそれのin vivo特性浅野 雅春; 吉田 勝; 福崎 裕延*; 熊倉 稔; 大屋 正尚*; 真下 透*; 湯浅 久子*; 今井 強一*; 山中 英寿*
薬剤学, 49(2), p.116 - 126, 1989/00
random copoly(Ala/Asp(OEf)、50/50 mol-%)をNCA法で合成し、drug delivery system用の生体分解型コポリマー担体としての性能試験をラットの背中皮下埋入によっておこなった。圧融着法によって針状に成形したコポリマーをラットの背中皮下に埋入した時、この担体は埋入開始から56日目で100%分解することが分った。
浅野 雅春; 吉田 勝; 嘉悦 勲; 片貝 良一*; 今井 強一*; 真下 透*; 湯浅 久子*; 山中 英寿*
生体材料, 3(2), p.85 - 94, 1985/00
アミノ酸とオキシ酸からなるsequential polydepsipeptide,[AlaAlaGlu(OEt)Lac]を合成し、melt-pressingによって高密度の円柱状担体(1.6mm径)に成形加工した。そして、この担体のdrug delivery systemへの適用性の評価をin vitro-in vivo実験においておこなった。担体の酵素分解はアミノ酸分解酵素によるよりも、むしろエステル分解酵素による作用の方が顕著であった。また、アミノ酸分析のデーターから、担体中のAlanine moietyの分解消費速度がGlutamic acid moietyのそれより早いことも分った。一方、この担体のin vivo分解は24Wで100%分解消失した。同じ担体に
Co線源からの
線を1Mrad照射した場合、100%分解は28Wに延長された。しかし、5Mrad照射した時、担体中に酵素未分解moiety(20%)の生成が認められた。このmoietyは空気中で照射した時の方が、さらに増加傾向を示した。このような照射効果について、詳しく検討した。
